Elaboration et caractérisations de nanoparticules supportées par des matériaux poreux pour le stockage de l’hydrogène produit par électrolyse de l’eau

Résumé

Le manuscrit de thèse traite d’une thématique d’actualité, liée à la valorisation de matériaux poreux, plus particulièrement des argiles et zéolithes pour des applications en chimie verte et environnementale pour résoudre des problématiques énergétiques. Les recherches menées concernent plus précisément l’amélioration des propriétés adsorptives de bentonites, en vue de leur utilisation dans des procédés de rétention des gaz. La thèse est centrée sur deux axes principaux : 1. Développement d’une méthode économique de production de l’hydrogène par dissociation de l’eau ; 2. capture réversible de l’hydrogène en vue de son stockage. Les solutions envisagées dans les travaux de cette thèse de doctorat proposent dans une première partie une étude des principaux paramètres influence l’efficacité d’un dispositif de conversion de l’énergie lumineuse en courant électrique puis énergie chimique de dissociation de la molécule d’eau en oxygène et hydrogène. Les effets du rapport hauteur-base de la cellule d’électrolyse, de la température de l’électrolyte, de l’heure de la journée, de la salinité, du pH et de la nature de l’électrolyte sont investigués. Dans une seconde partie, qui a fait l’objet d’intenses expérimentations, des modifications de surfaces argileuses et de silice mésoporeuse de type SBA-15 et SBA-16 par insertion de dendrimères pouvant : 1. Encapsuler des nanoparticules de cuivre et de palladium, et 2. générer des sites d’adsorption capables de retenir l’hydrogène par de faibles interactions, permettant ainsi sa libération ultérieure par simple convection forcée, sans nécessiter un chauffage. De ce fait, les procédures de modification vont impliquer une intensification de ces interactions pour obtenir des adsorbants économiques, recyclables, non polluants et à haute valeur ajoutée. Le stockage de l’hydrogène dans de telles matrices poreuses est une grande problématique devant l’urgence de trouver des substituts aux sources d’énergie fossiles polluantes et épuisables. Ceci en fait une problématique majeure devant être résolue prioritairement. La mise en évidence de la possibilité de modification des argiles à moindre coût va sûrement accroître l’intérêt pour l’approfondissement des recherches dans ce sens. Le manuscrit rédigé est structuré en plusieurs chapitres inspirés des principaux aspects abordés dans les quelques articles publiés dans des revues à facteur d’impact appréciable. Les conclusions obtenues à partir de cette thèse sont les suivantes : Synthèse des Métal-Organo-Argiles (MOA) grâce à la dispersion in-situ des nanoparticules Pt0 et Pd0 dans l'enchevêtrement de dendrimères polyalcool sur support montmorillonite. Synthèse de nouvelles matrices basées sur d'autres aluminosilicates en tant que matrices hôtes inorganiques. Développement d’un nouveau concept de capture du gaz véritablement réversible utilisant des adsorbants à base de dendrimère/argile ne nécessitant pas de régénération thermique.  Les résultats montrent que les polyalcools sur un support d'argile retiennent de manière réversible le dioxyde de carbone (CO2). La rétention d'hydrogène est effectuée par des interactions physiques, supportées par une libération facile de gaz entre 20 °C et 75 °C ou même à température ambiante sous vide, qui démontre la capture réversible de l'hydrogène. Un modèle de diffusion intraparticulaire / film est utilisé dans la cinétique d'adsorption. L'augmentation de l'adsorption d'hydrogène avec l'augmentation du temps de contact fournit des preuves sur l'occurrence de phénomènes de diffusion.

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