Verres et vitrocéramiques diélectriques titano-phosphatés pour le stockage électrostatique de l’énergie

Résumé

La présente thèse se concentre sur l’étude des verres et des vitrocéramiques phosphatés contenant du titane, en vue de leur utilisation comme matériaux diélectriques pour le stockage d'énergie. Les verres des systèmes BaO-TiO2-P2O5 (BaTP), Bi2O3-K2O-TiO2-P2O5 (BiKTP), BaO-K2O-TiO2-P2O5 (BaKTP) et BaO-Bi2O3-P2O5-BaTiO3 (BBP-BT) ont été élaborés par la méthode conventionnelle de trempe rapide. Les vitrocéramiques relatives des verres des trois premiers systèmes ont été développées par cristallisation contrôlée, tandis qu’un verre du quatrième système a été utilisé comme agent de frittage pour élaborer les vitrocéramiques de BaTiO3 par la méthode composite. Les verres obtenus sont caractérisés par diffraction des rayons X afin de vérifier leur nature amorphe. La structure des verres a été étudiée par spectroscopie Raman et des informations supplémentaires ont été déterminées à partir des mesures de la densité et du volume molaire, et de l'analyse thermique différentielle. Les résultats ont révélé la présence de diverses unités structurales de phosphate dans les matrices de verre, principalement des pyrophosphates et des métaphosphates. En outre, il a été constaté que le TiO2 pénètre dans le réseau vitreux en tant que modificateur, occupe les sites octaédriques et augmente la réticulation de la structure vitreuse. L'étude d'absorption optique des verres a confirmé l'existence des ions Ti3+ dans les matrices vitreuses, et il a été prouvé que le Bi2O3 induit un désordre structural élevé aux verres. La diffraction des rayons X a été encore utilisée pour identifier les phases cristallisées développées dans les vitrocéramiques. Elle a montré la formation de la phase cristalline BaTiO3 dans le matériau à haute teneur en TiO2 du système BaTP, la phase de type Nasicon MTi2(PO4)3 ; (M=K, Ba0,5) dans les matériaux des systèmes BiKTP et BaKTP, et la phase pérovskite BaTiO3 dans toutes les vitrocéramiques composites du système BBP-BT. Les propriétés diélectriques des vitrocéramiques ont été étudiées par spectroscopie d'impédance dans la gamme de fréquences de 102 à 106 Hz à différentes températures de 300 à 573 K. Les résultats ont montré que les propriétés diélectriques augmentent avec l’introduction des oxydes TiO2, Bi2O3 et BaO et du verre BBP dans les vitrocéramiques des systèmes BaTP, BiKTP, BaKTP et BBP-BT, respectivement. La vitrocéramique de composition chimique 5BaO-15K2O-30TiO2-50P2O5 a été sélectionnée comme meilleur matériau diélectrique pour le stockage d’énergie, en raison de ses paramètres diélectriques élevés et stables thermiquement et en fréquence, ainsi de ses paramètres optimaux de stockage d’énergie.

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