Modélisation thermodynamique des solutions d'acides sulfurique et phosphorique en présence du minerai de phosphate : applications à l'encrassement, à la cristallisation et à l'optimisation multicritère d'une unité industrielle de production d'acide phosphorique

Résumé

Ce travail de thèse traite du développement d’un modèle thermodynamique et de son exploitation dans la modélisation, la simulation et l’optimisation des procédés de fabrication d’acide phosphorique. Il est décrit par des équations de bilans de matière et de charge, des équations d’équilibres chimiques, et l’équation du modèle de Pitzer. Il met en jeu plusieurs paramètres inconnus à identifier à partir de mesures expérimentales issues d’une base de données construite dans ce travail. Elle contient des mesures de spéciation d’acides phosphorique et sulfurique, des mesures de solubilité de dix minéraux, et des mesures de l’activité de l’eau de huit systèmes binaires. Ces mesures sont effectuées dans des conditions de températures allant de 298K à 353K et des concentrations allant de 0 mol/kg d’eau à 20 mol/kg d’eau. Une méthode basée sur l'analyse de sensibilité globale des paramètres est ensuite développée et utilisée pour évaluer l'estimabilité des paramètres inconnus. Ceux qui sont estimables sont alors identifiés, et les valeurs de ceux qui ne le sont pas sont fixées à partir de la littérature ou de précédentes études. Des mesures expérimentales, différentes de celles qui ont servi pour l’identification des paramètres, sont réalisées pour valider le modèle. Le test statistique F de Fisher-Snedecor et le test de Kolmogorov-Smirnov sont notamment utilisés. Les résultats de ces tests confirment les qualités de prédiction du modèle. Ce dernier est d’abord exploité dans l’optimisation multicritère d’une unité industrielle de production d’acide phosphorique, notamment pour la minimisation des pertes chimiques en phosphate et l’amélioration du rendement de l’unité. Il est ensuite utilisé dans l’analyse des problèmes d’encrassement qui se produisent lors de la production d’acide phosphorique et altèrent les performances des différentes unités du procédé de fabrication. Il est enfin exploité dans la modélisation et la simulation de la cristallisation des sulfates de calcium lors de la production de l’acide phosphorique. Le modèle ainsi validé et déjà exploité peut désormais être utilisé comme outil prédictif pour la conception et le fonctionnement optimal des procédés de fabrication d’acide phosphorique existants, voire pour le développement de nouveaux procédés plus intégrés et plus performants.

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